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大连化物所发现氧吸附诱导金属态银原子级分散新机制

撰稿: 大连化学物理研究所 发布时间:2021-03-04

  近日,中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室傅强研究员和包信和院士团队与大连化物所催化与新材料研究室杨冰副研究员、上海高等研究院高嶷研究员合作,在反应气氛诱导金属催化剂动态分散的原位表面研究中取得新进展,发现并提出氧吸附诱导金属态银(Ag)原子级分散新机制。

  氧化分散(Oxidative dispersion)在多相催化中长期被用来实现烧结金属催化剂的再生,近年来还用于单原子催化剂的制备。目前主流观点普遍认为,金属氧化物的形成是诱导分散的关键因素,但是这些理解大多是建立在非原位表征结果之上。

大连化物所发现氧吸附诱导金属态银原子级分散新机制

  本工作中,研究人员利用环境扫描电镜(ESEM)和团队自主研发的近常压光发射电子显微镜(NAP-PEEM)等原位成像手段,证实微米尺度的Ag纳米线在氧气气氛下可以分散成为亚纳米的团簇结构。非原位实验表明,Ag纳米线在氧气高温处理后表现为高分散的AgOx团簇。与此相反,原位近常压X光电子能谱(NAP-XPS)分析明确指出,Ag在673K氧气气氛诱导分散过程中仍保持金属态,而AgOx团簇的形成仅发生在降温过程中(400-300K)。密度泛函理论计算证实,金属Ag团簇表面的氧化学吸附是诱导并稳定其高分散状态的关键。本工作首次发现了“氧吸附诱导金属态原子级分散”的新机制,为金属态高分散催化剂的反应稳定性提供实验和理论依据。该机制对于Ag,Pd,Au等氧化物生成焓较小的金属催化剂具有普适性意义。

  相关研究结果于3月3日发表在《自然-通讯》(Nat. Commun.)上。该工作得到了国家自然科学基金科学中心、科技部重点研发计划、中科院B类先导专项“能源化学转化的本质与调控”、洁净能源创新研究院合作基金等项目的资助。